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地下水有机氯和有机磷农药健康风险评价-一体化污水处理设备最小闺蜜
浏览: 发布日期:2018-01-23

  有机氯农药(organochlorine pesticides, OCPs)为持久性有机污染物, 因其具有致癌作用而受到国际社会的广泛关注.由于OCPs毒性大、迁移性强, 难降解, 我国从20世纪80年代就禁止其使用, 但至今在很多区域土壤和水体中仍检测出OCPs残留.有机磷农药(organophosphorous pesticides, OPPs)相对于OCPs降解周期短, 毒性小, 但仍有一些种类的OPPs属于高毒性有机污染物, 长期残留在环境中, 并通过地表径流和淋溶等途径进入水环境造成污染.地下水是人类生产、生活的重要水源.近年来, 由于能源利用过程的加快和地下水的不合理开采, 地下水OCPs和OPPs污染在国内外均有报道.地下水中OCPs和OPPs可通过饮水途径直接进入人体, 因此其危害不可忽视.

  地下水OCPs和OPPs污染风险评估系统具有随机性和不确定性, 传统的指数评价难以充分反映区域水环境系统OCPs和OPPs污染风险水平, 参考暴露参数的直接应用也使评价结果存在偏差, 而以系统不确定性角度评估OCPs和OPPs在水环境系统累积风险有助于风险决策的科学性和合理性.有关北京市地下水OCPs和OPPs含量及其分布的报道较少.本文以北京市为研究区, 探索地下水OCPs和OPPs分布规律, 并应用Monte Carlo模拟开展不确定性生态风险评价, 其结果有助于地下水环境保护和可持续开发利用, 并对地下水OCPs和OPPs污染研究提供参考.

  1 材料与方法

  1.1 样品采集

  应用QED(Sample ProTM采样泵)低流量采样设备于2016年8月在北京市采集地下水样品19个, 点位用便携式GPS进行精确定位(图 1).采样体积为5 L, 采样容器为棕色玻璃瓶, 采样后立即加入NaN3(0.5 g·L-1)以抑制微生物作用, 密封后运回实验室冷藏, 并于24 h内完成水样前处理.

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  1.2 样品分析

  取已过滤的水样各1 L, 用6 mol·L-1的HCI调节pH至小于2, 然后分别加入10 μL浓度为100 μg·mL-1的替代物对于水样进行固相萃取, 依次用5 mL二氯甲烷、5 mL丙酮、10 mL甲醇和10 mL超纯水活化C18固相萃取小柱.以10 mL·min-1的流速富集完成后, 用氮气干燥(同时抽真空)固相萃取柱45 min, 之后用3 mL丙酮和3 mL二氯甲烷洗脱固相萃取柱中的目标化合物于浓缩管中, 后用氮气浓缩洗脱液至0.5 mL, 加入相应内标物, 定容后用GC-MS(Aglient, 78905975C, USA)进行分析.有机氯和有机磷的内标分别为五氯硝基苯和磷酸三苯酯, 替代物分别为十氯联苯和1, 3-二甲基-2-硝基苯.

  OCPs主要检测六六六(HCHs, 包括α-HCH、β-HCH、γ-HCH和δ-HCH共4种)、滴滴涕(DDTs, 包括p, p′-DDE、p, p′-DDD、p, p′-DDT, o, p′-DDE、o, p′-DDD、o, p′-DDT共6种)、硫丹[ESAs, 包括α-ESA、β-ESA和硫丹硫酸酯(ESS)共3种]、七氯(CHT)、环氧七氯(HTE)和六氯苯(HCB)等14种化合物. OPPs主要检测敌百虫(DTR)、敌敌畏(DDVP)、乐果(DTT)、甲基对硫磷(PTM)、马拉硫磷(MTO)和对硫磷(PAT)等6种化合物.

  有机磷和有机氯农药的GC-MS分析条件为:Agilent 7890-5975C, DB-5MS色谱柱(325℃, 30 m×250 μm×0.25 μm); 采用无分流进样(进样量1 μL); 载气为高纯氮气; 进样口温度280℃; 检测器温度290℃; 采用程序升温, 初始温度50℃, 保持4 min, 以8℃·min-1升至300℃, 保持5 min.

  1.3 质量控制

  用空白样品和平行样品对处理和测定过程进行质量控制与保证. OCPs回收率在78.4%~105.7%之间, OPPs回收率在81.2%~108.3%之间, 方法空白未检出目标污染物.

  1.4 评价模型

  采用USEPA的污染物暴露模型对北京市各地下水检测样点OCPs和OPPs所引起的成人健康风险进行健康风险评价.其中致癌风险值CR(cancer risk)计算公式为:

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(1)

  如果CRi计算结果大于0.01, 则按高剂量暴露方程计算:

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(2)

  经直接饮水途径引起的非致癌风险指数HI(health risk index)计算公式为:

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(3)

  通过饮水途径暴露的人日均暴露剂量(Di)计算公式:

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(4)

  式中, CRi为致癌物i经饮水暴露产生的人均年致癌风险(a-1), HIi为致癌物i经饮水暴露产生的人均年非致癌风险(a-1), Di为有毒物质i经饮水暴露的人日均暴露剂量[mg·(L·d)-1], ci为有毒物质测定浓度(ng·L-1), I为人群日均饮水体积(按男性和女性分开计算, mL·d-1), SFi为致癌物i经饮水暴露的致癌斜率因子(kg·d·mg-1), LT为人均寿命(a), BW为人均体重(kg, 按男性和女性分开计算), RfD为人均Cd摄入参考剂量(以BW计)[mg·(kg·d)-1], TF为煮沸后有机物残留比(%), ~表示随机模拟.主要评价有毒物质模型参数见表 1.

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